德国研究人员提出新型高熵储能材料 推动锂电池发展

据外媒报道，德国卡尔斯鲁厄理工学院的研究人员提出了一种适用于储能应用的新型高熵材料。在他们的论文中，他们报告说，以最近设计的聚阳离子过渡金属基高熵氧化物为前体，LiF或NaCl为反应物，他们使用简单的机械化学方法制备聚阴离子和聚阳离子化合物，从而生产锂基或钠基材料。含有锂的熵稳定的氟氧化合物，相对于Li+/Li具有3.4V的工作电势，可以用作正极活性材料。与传统的氟碳化合物不同，这种新材料得益于熵稳定性，表现出更强的储锂性能，以前所未有的方式改变了其组成元素，提高了循环性能。熵稳定性的概念也适用于具有岩盐结构的氯化钠氧化物，为后锂电池技术的发展铺平了道路。在许多不同的应用领域，高熵材料因其新颖、意外和前所未有的财产而受到广泛关注。HEM是以引入高配熵来稳定单相结构为前提的。目前，已经合成并公开了大量的高熵化合物，包括碳化物、二硼化物、氮化物、硫族化物和氧化物，广泛应用于热电、电介质、锂离子电池等领域。Christina M.Rost等人于2015年在美国首次提出了最近出现的高熵材料，称为高熵氧化物。然而，目前还没有关于含有多种阴离子的HEM化合物的文献报道。稳定的高配位熵效应仅由晶体结构中的阳离子引起，因为阴离子位点的贡献为零。因此，制备具有明显熵稳定性迹象的多阴离子和多阳离子单相结构具有重要意义，特别是考虑到构型熵增益将大于基于过渡金属的HEO系统。KIT的论文首次报道了多阴离子和多阳离子高熵氧卤化物及其在电化学储能中的应用。研究人员使用基于多阳离子过渡金属的HEO作为前体，引入额外的卤素离子（X）和碱金属离子，生成多阴离子、多阳离子岩盐化合物。将单价氟引入二价氧占据的HEO阴离子晶格，并通过向阳离子晶格中添加单价锂（或钠）来补偿电荷。由于氟和氧的离子半径相似，这种取代不会在单相岩盐结构中引起明显的应变。通过在熵稳定的聚阳离子化合物中添加多种阴离子，研究人员首次发现，在保持单相岩盐结构的同时，不仅阳离子会发生变化，阴离子也会发生变化。这些化合物形成了一类新的熵稳定材料，阴离子晶格促进了构型熵的形成，从而获得了额外的结构稳定性增益。通过这种方法，成功合成了一种具有岩盐结构的氟化氧基正极活性材料，适用于下一代锂离子电池的应用。值得一提的是，熵稳定性可以显著提高循环性能。此外，这种方法可以减少电池正极中的有和昂贵元素，而不会显著影响能量密度。综上所述，多阴离子和多阳离子高熵化合物的概念将带来前所未有的新型储能材料。

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