在许多重要的应用中,如燃料电池或汽车尾气净化,金属表面起着催化作用,但它们的行为受到表面氧原子的决定性影响。这种现象早已为人所知,但人们无法逐点研究氧在复杂表面中的作用,从而了解其在原子水平上的化学背景。据外媒报道,近日,维也纳理工大学与意大利的里雅斯特的Elettra同步加速器研究团队合作实现了这一目标。
该大学材料化学研究所的Günther Rupprechter教授说, “在催化过程中直接检测金属表面是一个巨大的挑战。当然,你可以把整个催化剂放在反应器中,测量产生了哪些化学产物,但这只能产生一个平均值。你无法理解催化剂上的哪些位点会对化学反应做出贡献,以及以什么方式做出贡献。另一种方法是使用简单、高度清洁和密封的催化剂,而不是真正的催化剂,例如众所周知并在显微镜下研究的小单晶。在这种情况下,可以获得准确的可重复结果,但它们与实际应用的相关性并不显著。因此,由Günther Rupprechter和Yuri Suchorski领导的研究团队将这两种方法结合在一起。他们使用由铑制成的薄箔,其中包含每个颗粒上具有不同表面原子排列的小颗粒。在同一个粒子中,这些原子可以形成光滑规则的表面,而外部原子都在同一平面上;除此之外,原子可以自行排列,形成由许多原子台阶组成的更复杂的结构。事实证明,这些步骤意义重大。首席研究员Philipp Winkler表示,“就催化活性而言,催化剂的氧化态起着核心作用,即氧是否附着在金属原子上。在早期的实验中,我们经常发现‘氧化’和‘未氧化’之间存在某种状态,这很难解释。”然而,当有人发现并非每个铑颗粒都有相同的氧化程度时,这很容易理解。氧化通常发生在角落、边缘和台阶上,在那里氧原子很容易与表面结合。因此,具有不同表面结构的不同颗粒表现出不同程度的氧化。研究人员Yuri Suchorski表示,高度发达的技术可以结合起来进行此类研究。“在一台特殊的电子显微镜中,在催化反应过程中,使用紫外线照射样品,并以微米的空间分辨率记录由此产生的电子发射。因此,我们可以准确地确定哪些铑箔颗粒具有特别高的催化活性。然后,我们使用所有不同的显微镜再次检测同一样品,并使用X射线在同步加速器上一个接一个地照射样品,以获得关于样品表面氧化的精确信息。确认信息。如果将两个结果结合起来,可以准确地确定哪种化学行为是特定的结构特征。它的主要优点是,整个铑金属箔可以通过一次实验检测到,尽管它包含数百种不同的颗粒。在实际条件下,不再单独研究小单晶,而是研究含有许多不同催化结构的样品,并立即获得有关这些结构财产的信息。Rupprechter说:“这是催化研究过程中的重要一步。现在,我们不再满足于仅仅测量平均值,因为它不能完全描述整个样品。相反,我们可以详细了解某种原子结构可以发挥的具体作用,从而改进许多重要的催化剂,用于许多能源和环境技术应用。”
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